Эрроусмит прибыл на Энфилд 17-летним юнцом. Через год имя Альфа Эрроусмита уже было на слуху, поскольку молодой игрок с завидной регулярностью поражал ворота соперников резервной команды мерсисайдцев. В период с 1961 по 1963 годы, Эрроусмит забил 65 голов.
Его дебют в первой команде «красных» состоялся в сезоне 1963/1964, и Альф забил 18 голов в 23 матчах клуба. Хант, Сент-Джон и Эрроусмит наколотили 67 мячей за свою команду, принеся «Ливерпулю» первый за семнадцать лет титул победителей английского первенства. То было пиком карьеры Альфа в «Ливерпуле». В следующих четырех сезонах Эрроусмит лишь 19 раз вышел на поле с первых минут и четырежды выходил на замену. Наконец, в 1968 году Альф перебрался в клуб «Бёри». Менеджер «красных» Билл Шенкли называл Альфа прирождённым форвардом, который однако был чрезмерно подвержен травмам.
